Evoluant dans la "bonne" société, il est tôt l'ami de Roger Martin du Gard, de Marcel Proust, d'Auguste Renoir... Et quand André Gide propose à la Nouvelle revue française de créer son comptoir éditorial, c'est tout naturellement vers Gaston Gallimard qu'il se tourne pour en devenir l'administrateur. Outre l'apport financier, avec Jean Schlumberger, Gaston Gallimard va vite s'imposer comme un éditeur hors norme, très moderne et visionnaire. 

Son apport à la littérature est immense, aussi bien pour les auteurs français (Malraux, Queneau, Sartre, Camus, Giono, Proust, etc.) qu'étranger (Faulkner, Dos Passos, Hemingway, etc.). Hormis la période de l'Occupation, trouble et assez collaborationniste (la maison est dirigée par Drieu La Rochelle), et l'acquisition du fonds Denoël (éditeur ouvertement antisémite), Gaston Gallimard est le plus grand éditeur français du XXe siècle.